В течение трех лет Сундукян работал в канцелярии по кавказским делам. После этого в 1853 г. он был сослан в Дербент за передовые взгляды. Через пять лет Сундукян вернулся в Тифлис, где и начал свою писательскую деятельность.

Начав с написания пьес, Сундукян стал одним из организаторов армянского театра. Он старался реалистично отображать современную ему жизнь. Сундукян довел жанр комедии до уровня социальных обобщений, связывая противоречивый процесс модернизации армянского общества с обострением социальных противоречий. Ярким примером стиля Сандукяна является пьеса «Пэпо» о народном герое, первый раз поставленная в 1871 г.

Также Сундукян считается основателем критического реализма в армянской литературе. Наиболее известной его работой считается изданная в 1877 г. повесть «Варенькин вечер». Также большую известность получили его фельетоны «Беседы Амала» и «Беседы Адида», написанные Сундукяном перед смертью.

Всю жизнь Габриэл Сундукян был чиновником и дослужился до ранга действительного статского советника. Он скончался 29 марта 1912 г. в своем родном городе Тифлисе.